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Sus padres se divorciaron, pero él continuó viviendo en NY, aunque en las afueras. En ese entonces le apodaban Bobby Milk por su color depiel. Durante su infancia conoció a la actriz Giovanna Otero.
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Trabajó por primera vez con Brian De Palma en "The Wedding Party", cinta que se estrenó hasta 1969. Dos años después colaboró en la película francesa Trois Chambres À Manhattan.
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Su nombre se popularizó luego de haber actuado en "Bang the Drum Slowly", un remake de la cinta protagonizada por Paul Newman en 1956. De Niro hizo el papel de Bruce Pearson, un jugador de beisbol, con esta actuación ganó el premio de los críticos de cine de Nueva York.
Ese mismo año participó en "Mean Streets", la primera cinta en que colaboró con Martin Scorsese, luego volvieron a trabajar juntos en Taxi Driver (1976) –consiguió la fama mundial con el Are you talking to me? de Travis Bickle -, New York, New York (1977) –para realizar su papel en esta cinta debió aprender a tocar el saxofón–, Raging Bull (1980), King of Comedy (1983), Goodfellas (1990), El cabo del miedo (1991) y Casino (1995).
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De Niro actuó en "The Godfather: Part II", dirigida Francis Coppola, realizó el papel de Don Vito Corleone, gracias a su actuación cual obtuvo el primer Oscar de su vida en la categoría de mejor actor secundario.
Este año comenzó a salir con la actriz y cantante Diahnne Abbott, con quien se casó en 1978, la pareja tuvo un hijo Raphael, como homenaje al hotel en Roma donde fue concebido. De Niro adoptó a Dreena, la hija que Diahnne tuvo en su matrimonio anterior. Se divorciaron en 1988.
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Realizó "Novecento", al lado de Gerard Depardieu. El filme, basado en la obra de Alessandro Baricco, contó con la dirección de Bernardo Bertolucci. También actuó en "The Last Tycoon", cinta de Elia Kazan, donde actuó en el papel de Monroe Stahr.
Dos años después actuaría en dos filmes de Sergio Leone: " The Deer Hunter" y "Once Upon a Time in America".
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A partir de entonces comenzó a realizar papeles más cómicos que no lo hicieran encasillarse en personajes problemáticos como en las cintas "Brazil" (1985), "Midnight Run" (1988), "Wag the Dog" (1997), "Analyze This" (1999), "Meet the parents" (2000) y "Meet the Fuckers" (2004).
A los cuatro años, estableció su compañía productora, TriBeCa Productions.
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Robert tuvo gemelos (Aaron y Julian) con su novia, la actriz y restaurantera, Toukie Smith. Los niños nacieron gracias a la fecundación in vitro el 20 de octubre de 1995.
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De Niro apoyó a Al Gore en las elecciones presidenciales del 2000 y a John Kerry en las de 2004.
Organizó el primer Festival de Cine de TriBeCa en 2002, intentó volver a la vida el centro de Manhattan, luego de los ataques ocurridos el 11 de septiembre.
Un año después le diagnosticarían cáncer de próstata.
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